Rinne Rokudou memiliki masalah yang lebih besar daripada bersekolah—yaitu, membantu roh berpindah ke kehidupan selanjutnya. Karena tanggung jawab ini, ia sering kekurangan uang dan kesulitan membeli kebutuhannya: makanan, pakaian, dan peralatan pengusiran setan.
Sakura Mamiya sudah bisa melihat hantu sejak kecil. Dia berharap dia bisa mengatasinya, tapi bahkan setelah mulai duduk di bangku SMA, tidak ada yang berubah. Lebih buruk lagi, pertama kali teman sekelasnya yang selalu absen, Rinne, muncul ke sekolah, hanya Sakura yang bisa melihatnya. Dia berasumsi, seperti orang lain, bahwa dia adalah hantu. Namun, yang mengejutkan Sakura, Rinne tetap bersekolah seperti biasa keesokan harinya. Kyoukai no Rinne menceritakan perjalanan Sakura saat dia mengetahui sifat asli Rinne dan keberadaan dunia supernatural yang tersembunyi.